锂金属电池(LMBs)由于其高能量密度被认为是最有前途的下一代电池。然而,商用碳酸盐电解质不能用于LMBs,它们与锂金属负极的相容性较差,而且LiPF6分解会产生有害的HF。
近日,清华大学深圳国际研究生院成会明院士,周光敏副教授,余旷助理教授报道了采用商用碳酸盐电解质(1 m LiPF6在EC/EMC(体积比为1:1)+2 wt%FEC溶液,简称CCE),通过添加少量的四甲基尿素(TMU)溶剂和常用的LiNO3添加剂(所获得的电解液为CCE-TMU/LiNO3)制备的具有出色性能的LMB。
文章要点
1)值得注意的是,由于其高供体数(DN)和低受体数(AN),TMU不仅作为LiNO3储存库,确保LiNO3在锂金属负极上优先还原形成稳定的SEI层,而且通过操纵Li+的溶剂化鞘层和清除Lewis酸PF5来抑制侵略性HF的产生。此外,TMU相对较低的粘度使加入LiNO3后的电解液保持相对较低的粘度,从而使电池在低温下具有优异的性能。
2)在TMU和LiNO3的共同作用下,形成了富Li2O-LixNy的SEI,降低了成核过电位,使锂在负极上均匀沉积。实验结果表明,Li|Cu电池的循环容量在室温下达到98.19%,在-15 ℃时达到96.14%;Li||LFP电池具有良好的循环稳定性,550次循环后容量保持率高达94.9%。
这项工作为扩大商用碳酸盐电解液在下一代电池系统中的使用提供了一种简单而有效的方法。
参考文献
Zhihong Piao, et al, Constructing a Stable Interface Layer by Tailoring Solvation Chemistry in Carbonate Electrolytes for High Performance Lithium Metal Batteries, Adv. Mater., 2021
DOI: 10.1002/adma.202108400
https://doi.org/10.1002/adma.202108400