目前,人们已经认识到,电催化剂在初始阶段以相变、缺陷迁移、价态调节等形式进行的表面重构,对于产生真实的表面活性中心和实现稳定的表面反应起着至关重要的作用。低活化能势垒的表面重构对于快速稳定的电化学催化同样至关重要。尽管如此,表面重构动力学及其对催化反应的影响还很少被研究。
近日,澳大利亚昆士兰科技大学孙子其教授,Ting Liao,Jun Mei报道了制备了一种钼取代的2D多晶态钴基催化剂,考察了催化剂初期的表面结构重构及其对快速稳定的OER催化性能的影响。
文章要点
1)研究人员利用X射线光电子能谱(XPS)技术跟踪碱性氧化还原过程中的初始表面重构过程,监测了氧化还原过程中的表面重构动力学过程。结果表明,亚稳态金属hcp钴与N-金属键共存的存在可以使表面从多态快速重构到Co3+/Co2+氧化还原对真实稳定的反应位点。
2)结果表明,在碱性介质中,当电流密度为10 mA cm-2时,可调多晶态钴催化剂的起始电位低至1.44 V,过电位低至290 mV。
本研究为合理调节初始表面重构动力学提供了新的思路,并对OER催化的催化机理提供了一些见解。
参考文献
Juan Bai, et al, Molybdenum-Promoted Surface Reconstruction in Polymorphic Cobalt for Initiating Rapid Oxygen Evolution, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202103247
https://doi.org/10.1002/aenm.202103247