Adv Sci:TiN-单原子Bi结合提高电化学氮还原制氨
纳米技术 纳米 2021-12-04

电化学氮还原反应(NRR)是替代传统Haber-Bosch过程的可能过程,但是电化学氮还原反应的动力学非常缓慢,面临着竞争性制氢反应,导致反应较低的NH3产量和较低的法拉第效率。

有鉴于此,内蒙古大学刘宝仓、高瑞、张君等报道构建了将单原子Bi掺入空心TiN纳米棒,随后修饰掺氮的碳层并且担载于碳布上构建了NC/Bi SAs/TiN/CC电催化剂,实现了优异的电化学氮还原反应(NRR)活性。

本文要点:

(1)

电催化剂在0.1 M NaSO4电解液中和-0.8 V vs RHE的过电势中实现了76.15 μg mgcat-1 h-1的超高NH3产率(9859 μg μmolBi-1 h-1),在-0.5 V vs RHE实现了24.60 %法拉第效率,能够进行10 h连续稳定的电催化,性能比大多数见诸报道的Bi基催化剂都更好。

(2)

通过大量的表征和理论计算,揭示了整体的多孔核壳结构导致丰富的可接触催化活性位点,优异的电荷传输性能,非常好的稳定性,同时Bi单原子和TiN能够起到协同作用促进在TiN基底上N2氢化形成NH3*,在Bi原子位点NH3*脱附释放气相NH3分子。通过这些作用,显著的促进了NRR催化活性。

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参考文献

Zichao Xi, Ke Shi, Xuan Xu, Peng Jing, Baocang Liu, Rui Gao, Jun Zhang, Boosting Nitrogen Reduction Reaction via Electronic Coupling of Atomically Dispersed Bismuth with Titanium Nitride Nanorods, Adv. Sci. 2021, 2104245

DOI: 10.1002/advs.202104245

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104245


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