硼碳氮化物（BCNs）作为非金属催化剂在烷烃氧化脱氢反应（ODH）中显示出巨大的潜力。然而，BCNs较差的电子传输能力导致氧官能团（–C = O和–B–OH）的低反应性。

近日，福州大学谢在来教授，中科院金属所齐伟研究员报道了提出了一个通用的策略，通过在BCN纳米管（BCNNTs）中原位封装过渡金属（Fe，Co，Ni）纳米粒子来提高BCN的催化活性。其中，单个金属粒子本身对ODH反应没有直接贡献，主要用作电子调节剂来调节BCNNTs上–C = O和–B–OH活性位点的电子密度。

文章要点

1）实验结果显示，所有金属@BCNNTs催化剂在乙苯(EB) ODH反应中的催化活性都超过了纯BCN，其中Fe@BCNNTs显示出显著增强的活性，EB转化率为36%，在温和的反应条件下苯乙烯(ST)选择性保持超过98%。

2）结构和动力学分析结果显示，这种促进作用源于金属纳米粒子与BCNNTs之间的强相互作用。进一步的理论计算结果表明，ODH活性的增强是由于电子从封装金属转移到BCNNTs，这增加了BCNNTs的电子传输能力和电子密度，从而促进–C = O和–B–OH活性位点的亲核性，导致–C–H键解离的活化能垒降低。

本工作阐述了结构-性能关系，为合理设计用于ODH反应的高效BCN催化剂提供了机会。

参考文献

X. Zhang, X. Dai, K-H. Wu, B. Su, J. Chen, W. Qi, Z. Xie, A Generalized Approach to Adjust the Catalytic Activity of Borocarbonitride for Alkane Oxidative Dehydrogenation Reactions, Journal of Catalysis (2021)

DOI：10.1016/j.jcat.2021.11.036

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.11.036