得益于良好的环境条件、来源丰富、解离能低、溶解度高等优点,电化学硝酸盐还原反应(NITRR)是一种很有吸引力的合成氨途径。而析氢(HER)副反应是NITRR的竞争过程,因此需要对其进行适当的抑制,以获得较高的NITRR法拉第效率。
近日,香港科技大学邵敏华,南方科技大学谷猛报道了通过简单的方法合成了一种具有丰富吸附氧物种的CoOx纳米片,其具有出色的NITRR电催化性能。
文章要点
1)研究人员在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)存在下,向硝酸钴溶液中加入硼氢化钠(NaBH4),合成了富含吸附氧的CoOx纳米片。透射电子显微镜(TEM)图像显示,合成的CoOx的厚度约为1 nm的褶皱纳米薄片。
2)实验结果显示,在环境条件下,超薄CoOx纳米片在0.3 V(vs.RHE)下显示出82.4 mg h-1 mgcat-1的高NH3产率和高达93.4%的高FE。NITRR性能优于吸附氧较少的退火CoOx。
3)DFT研究表明,吸附氧在抑制HER和提高超薄CoOx纳米片的NITRR活性方面起着关键作用。
这项工作证明了通过在催化剂表面引入负电荷物种来提高对NITRR的活性和选择性的可行性。
参考文献
Jing Wang, et al, Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia on Low-Cost Ultrathin CoOx Nanosheets, ACS Catal.2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c03918
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03918