可溶性多硫化钠（Na₂S_n）的穿梭和缓慢的转化动力学是钠−硫（Na−S）电池实用化面临的主要障碍。

为了应对挑战，韦恩州立大学Md Mahbubul Islam报道了使用第一性原理计算来设计双功能电催化剂，以实现基于硫基正极材料的工程化界面。

文章要点

1）研究人员描述了Na₂S_n在嵌入在MoS₂上的过渡金属（TMs）基单原子催化剂（SACs@MoS₂）上的吸附、硫还原反应（SRR）和催化分解的详细行为。研究发现，在硫取代位和钼顶位上掺杂的SACs产生了足够的结合能来固定高阶Na₂S_n物种。同时，d带中心是决定多硫化物在SACs@MoS₂上的吸附能和催化活性的一个重要的“描述符”。此外，发现d带中心向费米能级的较大上移和所涉及的较高的空位反键态数目与Na₂S_n的吸附强度直接相关。

2）在放电和充电过程中，作为缺电子位置的SACs分别通过降低SRR的自由能和降低Na₂S分解的势垒而表现出双功能电催化活性，有利于加速电极动力学。电子结构计算表明，原始的和Na₂S_n键吸附的SACs@MoS₂的禁带宽度明显减小，主要来源于TM-d轨道，从而改善了衬底的电子导电性。

深入揭示SACs在调节多硫化物与d带中心的界面化学方面的作用，是合理设计高性能Na−S电池正极材料的重要一步。

参考文献

Rahul Jayan, Md Mahbubul Islam, Design Principles of Bifunctional Electrocatalysts for Engineered Interfaces in Na−S Batteries, ACS Catal.2021

DOI: 10.1021/acscatal.1c04739

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04739