伊利诺伊大学香槟分校Josh Vura-Weis等人使用极紫外 (XUV) 和光学瞬态吸收光谱法测量有机卤化物钙钛矿半导体 CH3NH3PbI3中的飞秒载流子冷却。
本文要点:
1)44和58 eV之间的XUV吸收测量从I 4d核心到价带和导带的跃迁,并为空穴和电子动力学提供不同的信号。
2)核到价带信号直接映射光激发空穴分布并提供空穴温度的定量测量。XUV和光学探针的组合表明,在400 nm激发时,初始空穴分布比电子分布热3.5倍。
3)在初始载流子密度为1.4×1020 cm-3时,两个载流子都受到热声子瓶颈的影响,但在4.2×1019 cm-3时,空穴在 400 fs内冷却至低于1000 K。 这一结果对有机卤化物钙钛矿在热载流子光伏中的使用产生了重大限制。
Max Verkamp, et al. Carrier-Specific Hot Phonon Bottleneck in CH3NH3PbI3 Revealed by Femtosecond XUV Absorption, J. Am. Chem. Soc. 2021
https://doi.org/10.1021/jacs.1c07817
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07817