由于严重的烧结问题,高温耐久的Cu基催化剂的合理设计一直是人们追求的目标。通过经典的强金属-载体相互作用(SMSi)是在金属表面固定纳米颗粒的一种有效方法。然而,在不可逆烧结之前,Cu颗粒被认为不太可能形成经典的SMSI。
近日,中科院大连化物所Jian Sun,Yuefeng Liu,日本富山大学Noritatsu Tsubaki报道了设计了一种超稳定的Cu基催化剂用于高温逆水煤气变换(RWGS)反应,Cu基催化剂由溅射重构的Cu活性金属和火焰制备的La掺杂的TiO2载体组成。
文章要点
1)在金属方面,研究人员利用高能等离子体轰击溅射(SP)技术重构了纳米Cu粒子的电子结构,促进了电子从载体到金属的转移,并诱导了TiOx物种的迁移。对于载体,火焰喷雾热解(FSP)法在淬火过程中强化了晶格畸变,显著提高了晶格氧的活性和TiO2的还原性,从而弥补了Cu解离H2能力较低的缺点。
2)研究人员在低温还原(300-500 °C)下,成功地实现了Cu纳米颗粒与LaTiO2载体之间的经典SMSI。研究人员通过还原和氧化(redox)预处理过程中包覆、吸附和电子转移的可逆性质确定了经典SMSI的形成。
本研究为长期探索建立最终温度高达800 ℃的超稳定Cu基催化剂提供了一种可行的策略,为Cu在多相催化中的应用开辟了新的领域。
参考文献
Yu, J., Sun, X., Tong, X. et al. Ultra-high thermal stability of sputtering reconstructed Cu-based catalysts. Nat Commun 12, 7209 (2021)
DOI:10.1038/s41467-021-27557-1
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27557-1