通过电化学还原反应将二氧化碳(CO2)转化为所需的多碳产品有望实现循环碳经济。
近日,蒙彼利埃大学Damien Voiry报道了提出了一种用噻二唑和三唑等芳香杂环化合物修饰双金属Ag-Cu催化剂表面的策略,以促进CO2向碳氢分子的转化。
文章要点
1)结合俄歇和x射线吸收光谱(XAS),研究人员发现芳香族杂环官能团的接枝可以通过从金属表面吸走电子而有效地黏附在Cu表面,从而形成Cuδ+种。与原始的非功能化和烷基功能化电极相比,修饰电极对C2+产物的反应速率和法拉第效率均有明显提高。
2)Operando拉曼光谱和X射线吸收光谱(XPS)表明,由于Cu表面的p-掺杂,0<δ<1的Cuδ+的存在有利于具有顶构吸附CO的形成,这是参与与多碳产物形成有关的C-C偶联步骤的关键中间物种。
3)在膜电极组装电解槽中组装时,该催化剂用于CO2RR的C2+产物的法拉第效率(FE)为80±1%,对整个电池的C2+总能量效率(EE)为20.3%。此外,功能化的Ag-Cu电极具有稳定性, C2+产物的产生时间延长到100 h以上。
参考文献
Wu, H., Li, J., Qi, K. et al. Improved electrochemical conversion of CO2 to multicarbon products by using molecular doping. Nat Commun 12, 7210 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-27456-5
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27456-5