锂-硫（Li-S）电池具有超高的理论能量密度，是未来极有应用前景的储能技术。目前，用于正极多硫化物的电催化剂得到了广泛研究，以促进缓慢的硫氧化还原动力学。而探索电催化剂的表面结构对于理解多硫化物电催化的机理具有重要意义。

近日，清华大学张强教授，北京理工大学Bo-Quan Li报道了首次研究了Li-S电池中二硫化物电催化剂（如MoS₂、FeS₂、CoS₂、NiS₂和WS₂）上的表面凝胶化。具体而言，在循环过程中，凝胶层将同时覆盖在二硫化物电催化剂上，并改变其表面结构。

文章要点

1）根据实验和理论结果，二硫化物的Lewis酸位引发了1,3-二氧戊环(DOL)溶剂的开环阳离子聚合，形成了表面凝胶层。不幸的是，表面凝胶层会覆盖二硫化物电催化剂的活性中心，进一步阻碍其促进硫氧化还原动力学的电催化活性。

2）为了解决上述问题，研究人员在Li-S电池工作中引入Lewis碱三乙胺（TEA）作为竞争性缓蚀剂来抑制表面凝胶化。具体地说，茶分子与DOL竞争吸附在二硫化物的Lewis酸位上，以防止随后的凝胶化过程。

3）实验结果显示，含有二硫化物电催化剂和TEA抑制剂的Li-S电池具有更长的循环寿命（3.0 C下，达到250次稳定循环），倍率响应提高到4.0 C，使用高硫负极的放电容量最多提高4倍。优异的电化学性能有力地证明了TEA抑制剂能有效地抑制Li-S电池的表面凝胶化，保持二硫化物电催化剂的表面结构，恢复出色的电催化活性。

参考文献

Xi-Yao Li, et al, Surface Gelation on Disulfide Electrocatalysts in Lithium‒Sulfur Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202114671

https://doi.org/10.1002/anie.202114671