锂(Li)金属负极对开发高能量密度电池很有极大的吸引力。然而沉淀Li在转化过程中不可避免地会产生死Li，严重消耗活性Li和电解液，导致较短的寿命。

近日，清华大学张强教授，北京理工大学张学强报道了提出了一种连续转化−脱嵌（CTD）脱锂机理，构建了一种实用的锂金属氧化物石墨（Li/C）复合负极。

文章要点

1）锂金属的转换机制在初始循环中起作用，这是因为脱锂过电位刚刚超过锂金属的剥离电位（0 V, vs Li/Li⁺）。然而，随着死锂的积累，叠加在负极上的脱锂过电位逐渐增加，超过了锂化石墨的脱嵌电位。在这一阶段，锂离子同时从锂化石墨和锂金属中脱除。脱锂机制由单一转化机制触发为CTD脱锂机制，同时，由于石墨被快速锂化，因此可以在随后的循环中持续工作。锂化石墨的高度可逆脱嵌机制不产生死锂，因此减少了积累。

2）在实际条件下，具有CTD脱锂机制的全电池可保持210次循环，容量保持率为80%，而裸锂负极为110次。此外，采用Li/C复合负极的1 Ah软包电池可循环150次，极化较小。

这项工作巧妙地通过操纵负极的脱锂机理来抑制死锂的产生，为实用的复合锂负极的设计提供了一个新的概念。

参考文献

Peng Shi, et al, A Successive Conversion−Deintercalation Delithiation Mechanism for Practical Composite Lithium Anodes, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c08606

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08606