探索无铅候选物并提高效率和稳定性仍然是基于混合有机-无机钙钛矿的器件商业化的障碍。传统的试错方法严重限制了发现，特别是对于大搜索空间、复杂晶体结构和多目标特性。复旦大学Yiqiang Zhan和Hao Zhang等人提出了一种多步多阶段筛选方案，通过将机器学习与高通量计算相结合，以追求卓越的效率和热稳定性，以加速从大量候选者中发现杂化有机-无机钙钛矿 A₂BB'X₆在太阳能电池中。

本文要点：

1）经过一系列筛选，建立了映射A₂BB'X₆性质的结构-性质关系，预测结果与报道的实验结果接近。成功地筛选出四种具有良好稳定性、高德拜温度和合适带隙的实验可行候选物。

2）并通过密度泛函理论计算进一步验证，其中三种无铅候选物 (CH₃NH₃)₂AgGaBr₆、(CH₃NH₃)₂AgInBr₆以及（C₂NH₆)₂AgInBr₆)的预测效率分别达到20.6%、19.9%和27.6%。

3）原因为从UVC到IRC的超宽带吸收区域，激子辐射组合率低至10 ps。三种无铅候选物的计算的热导率分别为5.04、4.39和5.16 Wm^-1K^-1，德拜温度大于500 K，有利于抑制非辐射组合和热诱导降解。

Cai, X., Zhang, Y., Shi, Z., Chen, Y., Xia, Y., Yu, A., Xu, Y., Xie, F., Shao, H., Zhu, H., Fu, D., Zhan, Y., Zhang, H., Discovery of Lead-Free Perovskites for High-Performance Solar Cells via Machine Learning: Ultrabroadband Absorption, Low Radiative Combination, and Enhanced Thermal Conductivities. Adv. Sci. 2021, 2103648. https://doi.org/10.1002/advs.202103648

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202103648