在Ni催化的甲烷干法重整反应中，由于碳和镍台阶边缘之间的外延晶格匹配稳定了碳核，通常会发生焦炭诱导的不稳定性。

近日，天津大学马新宾教授，王胜平教授报道了通过氨基功能化杂化复合物连续涂覆硅酸镍纳米管（NSNT）基元材料构建了一种NSNT@有机−无机杂化材料，NSNT@(T_4−xA_x)_m（x = 1, 1.5和2）。与NSNT@无机杂化材料相比，NsNT@有机-无机杂化材料在甲烷干法重整反应中表现出更高的催化稳定性。

文章要点

1）研究人员结合pDOS分析和密度泛函理论（DFT）能量计算，探讨了Ni台阶位点与N-杂原子偶联作用的催化机理。研究发现，Ni台阶位点与N-杂原子偶联，通过使台阶位点附近局部Ni原子的d带中心下移，抑制了C*中间体的生成，削弱了吸附，进而抑制了碳的形核。

2）碳气化反应动力学模型表明，Ni台阶位点与N-杂原子的耦合作用加速了表面碳的CO₂氧化。

这项工作提供了一个很有前景的设计概念，通过台阶位点和N-杂原子之间的耦合效应，提高了Ni基热催化反应的抗结焦性。

参考文献

Dan Guo, et al, Enhanced Thermocatalytic Stability by Coupling Nickel Step Sites with Nitrogen Heteroatoms for Dry Reforming of Methane, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.1c04004

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04004