当反应条件苛刻时，催化剂的稳定性受到显著的限制，因此导致阻碍其用于大规模的技术应用。目前，通过计算化学方法能够对催化剂的活性或者选择性进行很好的筛选，但是目前能够预测催化反应条件中催化剂稳定性的相关计算筛选模型还没有发展出来。

有鉴于此，柏林工业大学Franziska Hess报道了一种筛选催化剂的模型，能够对苛刻催化反应过程中催化剂的稳定性进行预测和筛选，这种计算模型是基于块体催化剂的热力学性质进行预测，同时能够对材料在各种变化条件（温度、气体组分、转化率等）中的变化情况同样进行计算。

本文要点：

（1）

将这种模型用于HCl氧化反应（Deacon反应）的催化剂进行考察，这个催化反应中催化剂能够由于氯化反应生成挥发性氯化物及氯氧化物，这种催化剂失活的过程是不可逆过程。作者通过热力学数据给出了两个数值型模拟描述符，能够对各种氧化物的耐氯化稳定性、耐挥发稳定性进行评价和预测，这个模型能够用于大规模筛选催化剂。计算结果从反应活化能图的形式对催化剂可能发生的降解情况进行理解。因此能够实现对其中最严重的催化剂降解现象进行鉴定，通过对相关参数强化实现改善催化剂的稳定性，对含有66种元素的氧化物和氯化物在Deacon反应中的情况进行考察。

（2）

发现氯化和挥发性在反应器入口最严重，因此在反应器入口应该使用稳定性较高的催化剂，发现后稀土氧氯化物、Nb₂O₅、Ta₂O₅是具有前景的稳定催化剂用于反应器的入口，在抗氯化和耐挥发性上都表现非常好的效果。本文发展的模型能够用于筛选在催化反应过程中催化剂的相转变是主要导致催化剂失活的催化剂。

参考文献

Franziska Hess*, Is There a Stable Deacon Catalyst? Computational Screening Approach for the Stability of Oxide Catalysts under Harsh Conditions, ACS Catal. 2022, 12, 497-511

DOI: 10.1021/acscatal.1c04487

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04487