JACS:CeO2-PtAu水气转换催化机理
纳米技术 纳米 2021-12-21

人们对CeO2的Au、Pt催化剂进行广泛研究,但是其中Au、Pt催化剂的状态在水气转换催化反应目前没有得到理解。离子型物种可能有助于降低Ce-O化学键的强度,因此增强氧的移动能力和水气转换催化反应活性;或者Au或者Pt之间靠近在氧空穴位点可能作为高活性的催化活性位点。

有鉴于此,塞维利亚大学Miriam Gonzalez-Castaño、Tomas R. Reina等报道,通过原位XAS表征研究发现Au和Pt在反应过程中没有被氧化。在水气转换催化反应过程中,发现显著的催化反应动力学区别。

本文要点:

(1)

在预合成的Pt催化剂上,提高转化率与立方八面体Pt金属中的原子发生结构重构,同时这种结构重组过程并未导致纳米粒子大小变化。

与Pt0纳米粒子的静止状态不同,Au0纳米粒子发生分裂和团聚过程,同时保持氧化态为0价金属态。

(2)

当Au原子周围含有氧气,催化剂实现了优异的水气转换催化活性。这种Au保持金属状态的现象说明,Au和O2之间的化学相互作用是一种静电相互作用,这种静电相互作用是水气转换催化反应的必要条件

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参考文献

Tomas R. Reina,* Miriam Gonzalez-Castaño,* Victor Lopez-Flores, L. Marcela Martínez T, Andrea Zitolo, Svetlana Ivanova, Wenquian Xu, Miguel Angel Centeno, Jose A. Rodriguez, and Jose Antonio Odriozola, Au and Pt Remain Unoxidized on a CeO2Based Catalyst during the Water−Gas Shift Reaction, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c10481

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c10481


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