单电子转移加上有机碘电池的穿梭行为,导致其容量不足,氧化还原电位低,循环耐久性差等问题。传统的锂-碘(Li-I)电池具有缓慢的动力学,不如其他转化同系物。
近日,面向低电压和低容量输出的常规有机碘电池,香港城市大学支春义教授,中科院过程工程研究所何宏艳研究员报道了提出了一种有效的卤素间活化策略,通过改性电解质实现稳定和可逆的多价氧化还原。
文章要点
1)由新激活的I-/I+氧化还原产生的双电子转移实现了显著增强的电化学性能,远远超过传统的I-/I3-/I0对。具体而言,碘离子转换电池在3.42 V触发了一个新的明确的放电平台,其满放电容量达到408 mAh gI-1。由此产生的能量密度(1324 Wh kgI-1)甚至更显著地增加到原来的238%(通常为550-580Wh kgI-1)。研究发现,额外的能量贡献来自新触发的高压平台区,显著提高了有效能量输出。此外,新的氧化还原表现出优异的动力学和循环稳定性。
2)实验分析和DFT模拟揭示了Cl-添加剂的详细作用机理,其有效地促进了I+的生成,并通过I-Cl物种的形成进一步稳定了I+。此外,新的氧化还原显示出出色的环境适应性。
这项研究介绍了一种新的双电子转移碘化学,其显著提高了碘离子转换电池的电压和容量输出,获得了前所未有的能量密度。此外,所开发的独特卤素间化合物策略有望启发其他卤素转换系统的研究。
参考文献
Xinliang Li, et al, Two-Electron Redox Chemistry Enabled High-Performance Iodide Ion Conversion Battery, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI: 10.1002/anie.202113576
https://doi.org/10.1002/anie.202113576