开发高效的氮还原反应（NRR）电催化剂仍然是一个巨大挑战。

近日，北京化工大学向中华教授，南京大学金钟教授报道了提出了一种无裂解合成方法，成功将有序的准酞菁N配位过渡金属（Ti，Cu，或Co）中心引入到共轭二维共价有机骨架(COF)中，以增强NRR性能。

文章要点

1）详细的实验和表征表明，Ti-COF的NRR活性明显优于Cu-COF和Co-COF。这是因为Ti金属中心具有激活惰性N₂分子和抑制析氢反应（HER）的能力。合成的Ti-COF用于电催化NRR的氨产率高达26.89 μg h⁻¹ mg⁻¹_cat.，法拉第效率为34.62%。

2）密度泛函理论(DFT)计算表明，与Cu-COF、Co-COF和纯COF催化剂相比，Ti-COF能有效地吸附和活化N₂分子并抑制N₂分子。

这项工作为开发具有丰富配位过渡金属中心的2D-COF电催化NRR材料开辟了一条新的途径。

参考文献

Minghang Jiang, et al, Quasi-Phthalocyanine Conjugated Covalent Organic Frameworks with Nitrogen-Coordinated Transition Metal Centers for High-Efficiency Electrocatalytic Ammonia Synthesis, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04009

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04009