电催化氮还原反应（NRR）被认为是一种很有前途的常温下合成氨（NH₃）的方法。然而，由于缺乏高效的NRR电催化剂，N₂在催化剂表面难以吸附和活化，以及竞争性析氢反应(HER)，严重阻碍了NRR的发展。

近日，清华大学Ruitao Lv，清华大学深圳国际研究生院Jia Li报道了将Mo₂C-MoO₂异质结构量子点嵌在还原石墨烯氧化物（rGO）中，用于高效电催化NRR。

文章要点

1）量子点的超小尺寸有利于NRR活性中心的暴露，Mo₂C和MoO₂的协同作用可以促进N₂的吸附和活化，同时抑制竞争性HER。

2）实验结果显示，在−0.15 V（vs.RHE）条件下，NH₃产率为13.94±0.39 μg h⁻¹ mg⁻¹, 在−0.1 V（vs.RHE）时具有12.72±0.58%的高法拉第效率，催化剂展现出均衡的电催化NRR性能。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，Mo₂C(001)表面具有较强的N₂吸附能（−1.47 eV），N≡N键长延长至1.254 Å，表明N₂在Mo₂C表面的吸附和活化得到增强。另一方面，HER在MoO2（-111）表面的低ΔG_H*表明MoO₂的HER过程受到阻碍。

本工作为提高Mo基材料的电催化NRR性能提供了一种有效的催化剂设计策略。

参考文献

Yuchi Wan, et al, Mo2C-MoO₂ Heterostructure Quantum Dots for Enhanced Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.1c07973

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c07973