金属与载体之间的界面相互作用在电催化CO2还原反应(CO2RR)中起着至关重要的作用。
为了增强Au−CeO2界面的强金属-载体相互作用,北京大学张亚文教授报道了开发了一种新的合成策略,利用沉积的Au3+物种通过电化学预处理来诱导Au−CeO2界面活化。
文章要点
1)这种独特的构型使得Au纳米粒子部分被CeO2包裹,并产生一部分表面带正电荷的Au物种。
2)在较宽的电位范围内(−0.7~−1.0 V),该催化剂用于电催化CO2RR对CO的选择性和活性得到显著提高,法拉第效率约为95%。
3)这种优异的性能归功于活化的Au−CeO2界面,在该界面上,SMSI产生的丰富的Auδ+物种和氧空位可以促进CO2活化,进而加速CO_2RR中*COOH中间体的形成。
4)合成策略可扩展到其他载体,包括碳和ZrO2。由于金属-载体相互作用(MSI)的增强,大量的Auδ+物种的存在使得CO的法拉第效率明显高于传统的NaBH4还原法制备的催化剂,从而为开发强健的负载型金纳米催化剂在CO相关的重要多相反应中提供了新的催化思路。
参考文献
Xiao-Chen Sun, et al, Au3+ Species-Induced Interfacial Activation Enhances Metal−Support Interactions for Boosting Electrocatalytic CO2 Reduction to CO, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05503
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05503