负载型单原子催化剂（SACs）的均相催化多相化为在保持化学合成效率的同时回收催化剂提供了一种可行的解决方案。

近日，深圳大学张黔玲教授，张俊民副教授报道了采用锚定-原位热解法，制备了一种锚定在掺氮石墨烯上的铜SACs（Cu-SACs/NG），并首次将其用于C−N偶联反应。

文章要点

1）孤立的Cu原子通过原子分散的Cu−N₄基团均匀地锚定在掺杂N的石墨烯中。

2）Cu-SACs/NG具有良好的分散性和超高的催化中心利用率，在温和条件下对烷基胺和芳基碘化物的偶联反应表现出优异的活性（17例，产率高达99%），且具有良好的耐受性。此外，原子分散的Cu−N₄部分具有足够的稳定性，可保持至少10个循环（产率>91%，TON=3800）。在[Cu]催化的C−N偶联反应中，合成的Cu-SACs催化剂的性能超过了均相和非均相催化剂。

3）实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，Cu SACs/NG中孤立的铜单原子比纳米催化剂具有更低的氧化加成和还原消除步骤的势垒，从而协同促进了反应的进行。

这种N掺杂石墨烯负载的Cu SACs具均相催化剂和多相催化剂在有机转化方面的优点，有望实现相关精细化学品的绿色合成。

参考文献

Yujun Zhang, et al, N-Doped Graphene Supported Cu Single Atoms: Highly Efficient Recyclable Catalyst for Enhanced C−N Coupling Reactions, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.1c08898

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08898