开发高效、经济、环保的析氢析氧双功能催化剂,特别是在高电流密度下,是实现电催化全水分解工业化的关键。
基于此,中南大学李周教授,甘雪萍教授,龚深副教授报道了成功地制备了单原子和纳米合金同时负载在碳纳米管上的NiSAFeSA-NixFe/CNT和NiSACoSA-NixCo/CNT电催化剂,可用于碱性条件下高效电催化OER、HER和整体水分解。
文章要点
1)研究人员首先使用低浓度的硼氢化钠(NaBH4)来创造还原环境,使Ni2+、Fe3+(或Co2+)和PVP在酸处理的CNT的缺陷处形成细小而致密的成核中心。液相反应后得到的前驱体包裹在碳纳米管管壁上。随后,将前驱体/碳纳米管在氢气−氩气混合气氛中保持在400 °C下2 h,以制备最终催化剂。
2)优化后的NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT催化剂具有单原子和纳米合金的协同催化作用、超高的电化学活性面积、较强的电子转移能力和有效的气体释放等一系列优点,在超低过电位(227和64 mV)下可为OER和HER提供10 mA cm−2的电流密度,并可分别稳定65和72 h。此外,以NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT为阴极和阳极的碱性水电解槽对整体水分解也表现出良好的电催化性能。当电流密度为10和100 mA cm−2时,过电位分别只有260和410 mV。在1.80 V的电池电压下,NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT(+,−)的电流密度高达382 mA cm−2,超过了目前报道的大多数材料。
3)实验结果和基于密度泛函理论(DFT)的结果显示,在优化的NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT体系中,氮元素的配位不会影响催化剂的性能,只需简单的两步过程就可以完全重建催化剂的有效结构。
研究结果表明,非贵金属双功能催化剂对OER、HER和整体水分解具有极好的电催化性能,在经济上实现工业化的整体水分解具有极大的潜力。
参考文献
Wenhui Luo, et al, Single-Atom and Bimetallic Nanoalloy Supported on Nanotubes as a Bifunctional Electrocatalyst for Ultrahigh-Current-Density Overall Water Splitting, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c04454
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04454