近年来,新兴的光催化剂可以有效地将水分解为氢气和氧气,实现太阳能的可持续转化。水氧化反应是光催化水分解的基本半反应。然而,由于四电子转移反应,水氧化成为反应速率决定步骤。而缓慢的反应,高效催化剂的缺乏,使得水氧化的研究进展缓慢。毫无疑问,光催化水分解的大规模应用还有很长的路要走。
近日,清华大学朱永法教授报道了采用咪唑溶剂法合成了一种高结晶度的苝酰亚胺超分子光催化剂(PDI-NH)。该催化剂在400 nm处表现出突破性的析氧速率(40.6 mmol g-1 h-1),表观量子产率为10.4%,是低晶态PdI-NH的1353倍。
文章要点
1)高结晶结构来自于在熔融的咪唑溶剂中通过π-π堆积和氢键的有序自组装过程。此外,优异的性能归功于它的高结晶度所产生的强大的内电场,这大大加快了电荷的分离和转移。
2)更重要的是,PDI-NH相当稳定,可以重复使用50 h以上,不会影响性能。总之,这种具有较强内建电场的结晶PDI-NH为光催化析氧提供了新的思路,为有机光催化剂的设计提供了新的视角。
参考文献
Yuqiang Sheng, et al, High Photocatalytic Oxygen Evolution via Strong Built-in Electric Field induced by High Crystallinity of Perylene Imide Supramolecule, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202102354
https://doi.org/10.1002/adma.202102354