JACS:Co-N-C催化剂在电化学、化学反应中O2还原反应机理的区别
纳米技术 纳米 2022-01-06

M-N-C催化剂能够将非贵金属离子(Fe, Co)修饰在氮掺杂碳基底,这种催化剂目前广泛的在电催化O2还原,有氧氧化反应中得以应用。

有鉴于此,威斯康星大学麦迪逊分校Shannon S. Stahl、Thatcher W. Root等报道研究了Co-N-C催化剂在电化学反应过程或者化学反应过程中O2还原反应机理的区别

本文要点:

(1)

考察了O2的化学还原反应,通过对苯二酚进行有氧的氧化,其中O-H化学键提供O2还原为H2O反应过程中所需要的质子和电子。

(2)

反应机理研究发现,M-N-C催化剂具有两种可能的催化反应方式:能够起到类似电极的作用实现将两个独立的半反应之间进行耦合,或者在O2分子和有机分子之间进行直接内球催化反应。进一步的,通过反应动力学研究,发现反应通过直接内球催化反应过程进行。

本文研究结果说明反应速率/电化学电势的关系,说明化学催化/电催化反应O2还原反应机理显著区别

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参考文献

Jason S. Bates, Sourav Biswas, Sung-Eun Suh, Mathew R. Johnson, Biswajit Mondal, Thatcher W. Root*, and Shannon S. Stahl*, Chemical and Electrochemical O2 Reduction on Earth-Abundant M-N-C Catalysts and Implications for Mediated Electrolysis, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c11126

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11126



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