在自然界的光合成PSII系统中，水分子通过叶绿醌（plastoquinone）氧化生成O₂同时还原为质体醌醇；在PSI系统中，通过均相光催化剂的方式，质体醌醇将NADP⁺还原为NADPH，同时重新生成叶绿醌。但是目前在实验的均相催化仍无法以化学计量比为2:1的方式生成H₂和O₂，这目前对于科学领域是最重要的挑战。

有鉴于此，韩国梨花女子大学Wonwoo Nam、Shunichi Fukuzumi等报道发展构建了使用两个甲苯溶剂和液体膜构建均相光催化反应体系，实现了以2:1的方式生成氢气和氧气。在这种模拟自然光化学合成中，两个有机液相之间通过液体膜相互分离，液体膜的组成为水/三氟乙醇混合液体（H₂O/TFE=3:1）；通过玻璃膜构建了含有PSI和PSII的模拟光催化反应体系。

本文要点：

（1）

在模拟的PSII光催化体系中，将叶绿醌的类似物分子（对苯醌衍生物）溶解在甲苯溶剂中，将Fe(II)分子作为分子氧化催化剂溶解在H₂O/TFE(3:1)混合溶液中。随后在光催化反应条件中，能够生成化学计量比的O₂，同时生成质体醌醇类似物分子X-QH₂。

（2）

在这种模拟的PSI光催化体系中，在H₂O/TFA(3:1)混合溶剂中加入X-QH₂，Acr⁺-Mes，Co(III)复合物催化剂用于制备H₂，在这种PSI模拟体系中能够以化学计量比的方式生成H₂。

通过PSI与PSII结合，PSI和PSII之间通过两个玻璃隔膜之间连接，构建的模拟自然光催化分解水体系实现了同时生成氢气和氧气，反应的TON达到>100。

参考文献

Young Hyun Hong, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam*, and Shunichi Fukuzumi*, Molecular Photocatalytic Water Splitting by Mimicking Photosystems I and II, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c11707

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11707