多孔有机聚合物(POPs)具有高比表面积、组分可调和可设计的分级孔等特点,在催化、分离、储气等方面显示出广泛的应用前景。然而,其固有的疏水性可能不利于涉及亲水反应物的催化反应。利用酰胺键的亲水性原理,可以在多孔骨架中构建R-NH-CO-R来调节润湿性。
基于此,中科院兰州化物所Wei Sun报道了将乙烯基官能化的Mn-N4配合物与MAB和DVB共聚,制备了具有分级孔结构的两亲性多孔Mn-N4催化剂。
文章要点
1)结果表明,该催化剂对多种仲苄醇和脂肪醇具有良好的催化氧化活性。
2)研究发现,与疏水多孔Mn-N4催化剂相比,在聚合物网络中引入亲水的MBA单元可以加速亲水反应物进入孔道和进入活性中心,从而提高了催化剂的催化活性。
3)更重要的是,这种两亲性多孔催化剂表现出与均相催化剂相当的活性。此外,它可以回收利用,在前两次运行中保持较高的活性。与锰前驱体再次配位后,很容易回收。
本研究通过调节多相多孔催化体系的润湿性,为亲水反应物在多相多孔催化体系中的应用提供了一种解决方案,并将该方法推广到其他氧化催化体系中。
参考文献
B. Wang, J. Lin, C. Xia, W. Sun, Porous Organic Polymer-Supported Manganese Catalysts with Tunable Wettability for Efficient Oxidation of Secondary Alcohols, Journal of Catalysis (2022)
DOI:10.1016/j.jcat.2022.01.002
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.01.002