开发可逆、稳定的电化学CO₂还原催化剂具有重要意义。

近日，莱顿大学Marc T. M. Koper报道了对Pd单层修饰的Pt单晶上甲酸氧化和二氧化碳还原进行了系统的电化学研究，探索了甲酸阴离子在甲酸直接氧化途径中的重要作用。还研究了这两种反应，并将其与未改性的铂单晶相比较。

文章要点

1）结合第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，研究人员揭示了吸附的甲酸阴离子在甲酸氧化过程中抑制CO中毒的关键作用。

2）另一方面，在CO₂还原过程中确实会发生CO中毒，但只有在相对较高的过电位下才会发生。

3）DFT计算表明，CO₂还原过程中Pt(111)的快速中毒与关键的COOH中间体在Pt(111)上的结合比对钯的结合要强得多有关。

这些结果有助于设计需要避免CO中毒的催化剂。

参考文献

Chen, X., Granda-Marulanda, L.P., McCrum, I.T. et al. How palladium inhibits CO poisoning during electrocatalytic formic acid oxidation and carbon dioxide reduction. Nat Commun 13, 38 (2022).

DOI：10.1038/s41467-021-27793-5

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27793-5