锚定的单原子催化剂为光催化制氢提供了一条效率最大化、成本节约的理想途径。然而,由于较高负载浓度下的团聚现象,大多数报道的单原子负载量都在0.5%以内。
近日,云南大学柳清菊,伦敦大学学院唐军旺教授,华东师范大学Rong Huang报道了提出了一种重复性好、成本低的预包埋技术,用于稳定二氧化钛表面的金属单原子,并将其应用于太阳能燃料氢气的合成上。
文章要点
1)实验和理论研究都证明,强烈锚定的铜单原子引发了一个可逆/自修复的连续光催化过程。合成的CuSA-TiO2催化剂显示出较高的析氢速率,在365 nm处的基准表观量子效率为56%。
2)较高的活性是由于MOF结构具有极大的比表面积作为中间体的优势,使CUSA在TiO2上的锚定暴露位点最大化,达到~1.5 wt%。此外,煅烧后,TiO2表面的强键合的CuSA有效地分离了光电子,然后电子级联将水还原为H2,并伴随着甲醇的氧化。
3)不同的光谱和原位实验以及密度泛函(DFT)结果都表明,CuSA比其他助催化剂具有更高的电荷分离效率,从而证明了Cu物种在光催化反应中的原位自愈效应的重要性。
参考文献
Zhang, Y., Zhao, J., Wang, H. et al. Single-atom Cu anchored catalysts for photocatalytic renewable H2 production with a quantum efficiency of 56%. Nat Commun 13, 58 (2022).
DOI:10.1038/s41467-021-27698-3
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27698-3