电化学硝酸、氮化物还原是一种具有吸引力的废水处理技术，该反应中对NO的还原能力将较大程度上影响反应活性。虽然人们对该领域进行非常广泛的研究，目前仍然对于NO*通过质子化生成高附加值产物（比如NH₄⁺、NH₃OH⁺）、或者通过生成NO*-NO*二聚体进行水纯化缺乏基础性的理解。

有鉴于此，普渡大学Zhenhua Zeng、Jeffrey Greeley等报道通过周期性DFT计算，对Pt(211)和Cu(211)晶面上NO电化学还原反应机理进行研究。

本文要点：

（1）

在Cu基底上当NO成键作用非常弱的时候就能进行NO*质子化以及形成cis-(NO*-NO*)。通过对Cu、Ag、Au、PdCu催化剂界面上不同覆盖度的情况中考察cis-(NO-NO)*的形成能和NO*结合能的关系，发现当NO的吸附能力较低时更容易形成cis-(NO-NO)*。

（2）

本文研究结果说明NO电化学还原反应中的选择性能够通过简单的NO结合能进行考察，为理解如何设计合适的电催化剂提供经验。

参考文献

Hee-Joon Chun, Zhenhua Zeng*, and Jeffrey Greeley*, DFT Insights into NO Electrochemical Reduction: A Case Study of Pt(211) and Cu(211) Surfaces, ACS Catal. 2022, 12, 1394–1402

DOI: 10.1021/acscatal.1c04493

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04493