半导体/助催化剂/电解质界面/表面产生的光生电子−空穴复合对光电化学(PEC)水分解起着重要的作用,其主要延缓了电荷转移途径,降低了氧反应动力学,特别是在中性环境中。
近日,内蒙古大学Lei Wang报道了通过PEC还原策略对半导体/过渡金属氧化物体系在中性电解液中进行界面约束表面工程,可以消除界面电荷复合,调节电荷转移路径,对半导体的长期运行具有重要的稳定作用。
文章要点
1)表面约束型CoMoO4−x/BiVO4在0.5 M的Na2SO4溶液中,在1 min的日照下,在1 V (vs RHE)下的电流密度为3.5 mA cm−2,并可以稳定20 h,在近中性pH条件下,BiVO4光电极表现出最好的耐光腐蚀性能之一。
2)在中性条件下,合成了类似的原始BVO、CoOx/BVO和MoOx/BVO,以了解界面复合减少的机理以及有缺陷的CoMoO4−x催化剂在促进电荷转移和稳定BVO方面的作用。同时,CoOx起到促进PEC活性的作用,MoOx起到钝化层的作用,保护半导体不受光腐蚀。
这项工作揭示了界面受限的表面修饰在调节电荷转移路径中起着至关重要的作用,特别是对于发生在表面上的反应,这可能导致利用中性环境进行高性能光电极设计的新方向,以实现高效的太阳能转换。
参考文献
Shijie Ren, et al, Interface-Confined Surface Engineering via Photoelectrochemical Etching toward Solar Neutral Water Splitting, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05263
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05263