Bi2Si2Te6,作为一种二维化合物,是一种直接带隙半导体,其光学带隙约为0.25 eV,是一种很有前途的热电材料。
近日,华中科技大学杨君友教授,南洋理工大学颜清宇教授,美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis报道了采用可扩展球磨和退火工艺制备了单相Bi2Si2Te6,并采用放电等离子烧结法制备了高致密化的多晶样品。
文章要点
1)Bi2Si2Te6表现出p型半导体输运行为,在573 K时具有约0.48 W m−1 K−1的本征较低晶格热导率。第一性原理密度泛函理论(DFT)计算表明,这种低的晶格热导率源于声学声子和低位光学声子的相互作用,Bi的局域振动,低的德拜温度,以及Bi2Si2Te6独特的二维晶体结构和亚价键造成的强烈的非谐性。
2)在623 K时,Bi2Si2Te6的ZT值约为 0.51,用Pb取代Bi后,ZT值得到进一步提高。由于载流子浓度的增加,Pb掺杂导致功率因数S2σ大幅度增加,从Bi2Si2Te6的~ 3.9 μW cm−1 K−2,增加到Bi1.98Pb0.02Si2Te6的~ 8.0 μW cm−1 K−2(773 K)。此外,Pb掺杂导致Bi1.98Pb0.02Si2Te6晶格热导率在623 K时进一步降低至0.38 W m−1 K−1,这是由于点缺陷散射增强所致。优化功率因数和晶格热导率的同时优化使得Bi1.98Pb0.02Si2Te6在723 K时ZT达到约0.90的峰值,400 ~ 773 K时ZT达到约0.66的峰值。
参考文献
Yubo Luo, et al, Thermoelectric Performance of the 2D Bi2Si2Te6 Semiconductor, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c12507
https://doi.org/10.1021/jacs.1c12507