锂-硫（Li-S）电池的商业化应用在很大程度上取决于对复杂的硫氧化还原反应的精确调控。

近日，北京化工大学于中振教授，Jin Qu，中国科学院化学研究所郭玉国研究员报道了采用自牺牲模板法和逆硫化工艺合成了含短链硫的介孔蛋壳结构硫化CNT/氨基酚-甲醛（sCA）纳米管作为新型聚合物有机硫化物（POCs），并将其涂覆在PP隔膜上作为多硫化物的氧化还原介质。

文章要点

1）sCA的短链硫不仅可以与多硫化物相互作用，从而有效地可逆地调节多硫化物的氧化还原行为，而且可以与锂离子相互作用，抑制锂枝晶。此外，聚合物基质中的氮杂原子还可以化学锚定多硫化物，并与锂离子相互作用，进一步抑制穿梭效应，促进锂离子的均匀分布。

2）由于sCA化合物对多硫化物的氧化还原调节作用和对锂金属的稳定作用，用商用硫正极组装的LSB在4.0 C时的倍率容量达到790 mA h g^-1，在2.0 C循环1000次后仍保持87%的高竞争性容量。此外，在0.2 C下，具有6.8 mg cm^-2高硫负载量，电解液/硫比为5.6 ul/mg[S]的电池仍具有5.9 mAh cm^-2的优异容量。

3）研究人员基于TOF-SIM谱、DFT计算和原位XRD，对POCs的电化学机理进行了深入的探讨。

这项工作为提高高性能LSB的硫氧化还原动力学提供了一种新的通用方法，可推广到钠-硫电池、镁-硫电池等领域。

参考文献

Yu-Hao Liu Equal , Wei Chang Equal , Jin Qu Equal , Yan-Qiu Sui Supporting , Yasmine Abdelkrim Supporting , Hong-Jun Liu Supporting , Xian-Zhi Zhai Supporting , Yu-Guo Guo Supporting , Zhong-Zhen Yu Supporting , A Polymer Organosulfur Redox Mediator for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Energy Storage Materials (2022)

DOI：10.1016/j.ensm.2022.01.021

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.01.021