锂金属负极（LMAs）被认为是最有天赋的负极材料，具有前所未有的理论比容量和超低的氧化还原电位。然而，不可避免的锂枝晶生长和易碎的固体电解质界面(SEI)严重阻碍了其商业化应用。

近日，河北科技大学乔山林，张彦涛报道了通过构建具有高度结晶的球形共价有机骨架（S-COF）的人工SEI来调节LMA的界面稳定性是一种简便易行的策略。

文章要点

1）研究人员以1，3，5-三(4-氨基苯基)苯(TAB)和2，5-二甲氧基对苯二甲醛(DEA)为原料，通过席夫碱缩合反应制备了高结晶度的3D S-COF材料。通过调节催化剂用量(乙酸)和溶剂用量(乙腈)，实现了从球形齐聚物到大尺寸高晶球形COF的自组装过程。

2）得益于S-COF内部精确的几何对称性和有序性形态的良好平衡，规则的一维通道三维球面扩散可以有效地促进Li⁺通量的均匀分布。研究人员通过固体核磁共振、傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论（DFT）计算对其亲锂功能配位进行了鉴定。Li⁺对S-COF骨架的高能亲和力有利于离子对的解离和Li⁺的均匀转移。此外，具有空间约束效应的刚性纳米通道还可以延缓锂的大规模形核和枝晶的形成。

3）所得到的LiF和富Li₂S₂/Li₂S的S-COF@Li层在Li|Li对称电池和Li|LiFePO₄全电池中表现出优异的循环稳定性。

上述实验和理论证据为进一步设计和实现高能量密度电池中的2D COF提供了可行的指导。

参考文献

Wenbo Wang , Zehua Yang , Yantao Zhang , Aiping Wang , Yunrui Zhang , Liling Chen , Qing Li , Shanlin Qiao , Highly Stable Lithium Metal Anode Enabled by Lithiophilic and Spatial-Confined Spherical-Covalent Organic Framework, Energy Storage Materials (2022)

DOI：10.1016/j.ensm.2022.01.018

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.01.018