ACS Catal:[Ga2O2]2+结构丙烷脱氢反应位点
纳米技术 纳米 2022-01-19

理解Ga/H-ZSM-5分子筛中丙烷脱氢反应的Ga催化活性位点是个长期挑战,但是这种催化反应体系中的催化位点通常非常复杂,因此难以很好的进行研究。

有鉴于此,特拉华大学徐冰君(Bingjun Xu)、Raul F. Lobo等报道通过定量的脉冲滴定反应,基于氧化还原能力的不同能够区分两种Ga催化物种:作为平衡骨架Al原子电荷的Ga2+、相互分离的Ga+

本文要点:

(1)

两种Ga催化位点表现不同的性质,其中单独Ga+位点具有氧化还原活性,Ga2+位点在550 ℃的反应温度无法氧化或还原。通过原位红外表征,发现具有氧化还原活性的Ga2+物种形式为Ga2O22+Ga2O22+的催化活性达到分离Ga+位点催化活性的18倍

(2)

催化反应结果说明,增加Ga2O22+结构催化位点能够提高分子筛的催化反应活性。观测发现分子筛中的30 % Al原子对通过原子交换能够稳定Ga2O22+结构位点,因为Ga2O22+结构需要在相邻的两个骨架Al原子上形成。

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参考文献

Yong Yuan, Raul F. Lobo*, and Bingjun Xu*,  Ga2O22+ Stabilized by Paired Framework Al Atoms in MFI: A Highly Reactive Site in Nonoxidative Propane Dehydrogenation, ACS Catal. 2022, 12, 1775–1783

DOI: 10.1021/acscatal.1c05724

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05724


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