将环境有害排放物进行低温脱除对于减少碳氢燃料的有害影响起着至关重要的作用。目前,排放控制催化剂通常由大量稀有贵金属(如铂和钯)组成,这些金属成本昂贵,同时制取又破坏环境。通过将它们与非贵金属进行合金化在提高催化活性方面极有效,同时又优化了贵金属的使用。
基于此,斯坦福大学Matteo Cargnello报道了开发了一种可调的种子介导的胶体合成方法,成功制备出组成可控的均匀的PtxCu100−x纳米晶。
文章要点
1)利用深入的结构表征技术,研究人员证明了在控制Pt/Cu比的同时,在单个纳米晶中成功地合金化了Pt和Cu。通过将这些精确合成的胶体纳米碳管沉积在高比表面积氧化铝上,成功开发了一系列催化剂,从而能够研究PtxCu100−x组成对其催化丙烯低温燃烧的影响。
2)催化表征实验表明,一些PtxCu100−x合金(Pt86Cu14和Pt69Cu31)的周转频率相比于单金属Pt,提高10倍以上,与其各自的金属催化剂相比具有明显的协同效应。
3)反应级数测定表明,在中等Pt/Cu比的催化剂上丙烯键合较强,这可能归因于合金化的电子影响。研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算证实了这一发现,揭示了合金化Pt和Cu如何实现Cu保持类Pt状态,同时提高碳和氧结合能接近最佳值。
综上所述,本研究为合成可调、均匀的双金属纳米晶和探索合金催化剂的结构-性能关系提供了基础,为减少贵金属在排放控制催化剂中的使用提供了可能。
参考文献
Nadia Tahsini, et al, Colloidal Platinum−Copper Nanocrystal Alloy Catalysts Surpass Platinum in Low-Temperature Propene Combustion, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c10248
https://doi.org/10.1021/jacs.1c10248