光催化氧化5-羟甲基糠醛(HMF)合成2,5-二甲酰基呋喃(DFF),同时析氢被认为是一种很有前途的方法。然而,探索一种活性稳定的光催化剂仍然是一项具有挑战性的工作。
基于此,山东大学Baibiao Huang,Zeyan Wang报道了提出了柔性超薄石墨氮化碳(UCNT)可能是一种理想的候选材料。
文章要点
1)在可见光照射下,UCNT具有光催化活性,在可见光照射下,催化活性分别为95.0和92.0 μmol g−1 h−1。重要的是,UCNT还表现出高的DFF选择性(95%)和良好的循环稳定性。
2)这种活性可能归因于HMF与UCNT之间有很强的特异性相互作用。固体核磁共振(NMR)和密度泛函理论(DFT)结果表明,HMF分子的扭曲结构可以与UCNT形成较强的相互作用,降低HMF氧化的脱氢能垒。此外,通过原位电子自旋共振(ESR)捕捉测试的机理研究表明·C6H4O3是HMF氧化过程中的关键自由基中间体。
这项工作阐明了复杂生物质分子在柔性催化剂表面的相互作用,为生物质多相催化转化的进一步发展提供了思路。
参考文献
Xiaolei Bao, et al, Photocatalytic Selective Oxidation of HMF Coupled with H2 Evolution on Flexible Ultrathin g-C3N4 Nanosheets with Enhanced N−H Interaction, ACS Catal. 2022
DOI:10.1021/acscatal.1c05357
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05357