将金属催化剂尺寸减小到纳米团簇甚至单个原子是开发更高效、更经济的光催化体系的一个新兴方向。由于催化剂粒径既影响催化剂活性,又影响光驱动电荷分离效率,其对整体光催化效率的影响尚不清楚。
近日,埃默里大学Wenxing Yang,Tianquan Lian报道了利用半导体−金属异质结构,在CdS纳米棒(NRs)的尖端选择性生长Pt纳米催化剂,研究了Pt催化剂尺寸对光催化制氢量子效率的影响。
文章要点
1)随着催化剂粒径从0.7±0.3 nm增加到3.0±0.8 nm,CdS−Pt的QEH2从0.5±0.2%增加到38.3±5.1%,增加了近2个数量级。瞬态吸收光谱测量表明,CdS-NR向Pt针尖的电子转移速率随Pt直径的增大而增加,遵循d5.6的标度律,导致较大Pt尺寸时电子转移效率的提高。
2)所观察到的趋势可以用一个简化的动力学模型来解释,该模型假设总效率是电荷分离(包括空穴转移、电子转移和空穴清除)和水还原步骤的量子效率的乘积,对于CdS−Pt NRs,电子转移和水还原步骤的量子效率随着Pt尺寸的增加而增加。
研究结果表明,提高电荷分离和催化的量子效率对于设计高效的半导体−金属杂化光催化剂非常重要,特别是在金属颗粒尺寸较小的情况下。
参考文献
Yawei Liu, et al, Pt Particle Size Affects Both the Charge Separation and Water Reduction Efficiencies of CdS−Pt Nanorod Photocatalysts for Light Driven H2 Generation, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c11745
https://doi.org/10.1021/jacs.1c11745