金属氧化物负载的Ru催化剂,通常以分散在氧化物上的Ru颗粒的形式出现,已成为氨合成反应中最有前途的催化剂。一般来说,Ru颗粒被认为是催化活性组分,是合成氨过程中生成氨的主要原因。
近日,中科院大连化物所陈萍研究员,Lin Liu,厦门大学Anan Wu报道了发现,在反应条件下,Sm2O3上的亚纳米Ru团簇(Ru/Sm2O3)有利于表面氢化物(Sm−H)物种的形成,从而引发氨合成反应中Ru团簇的活化。
文章要点
1)表面氢化物物种和Ru团簇的协同作用提高了相对于Ru团簇的活性,在400 ℃时氨产率高达热力学平衡值的90.1−100%。
2)机理研究和理论计算表明,Sm-H不仅能与Ru团簇协同降低氮解离的能垒,还能直接参与Ru团簇上氨的形成。
表面氢化物物种协同作用的发现,可以加深对氨合成反应过程分子水平的认识,最终有助于在含氢的多相催化过程中合理设计高效的金属氧化物负载型催化剂。
参考文献
Xilun Zhang, et al, Synergizing Surface Hydride Species and Ru Clusters on Sm2O3 for Efficient Ammonia Synthesis, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05985
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05985