双金属合金结构中的应变工程在电化学CO2还原反应(CO2RR)中具有重要意义，它通过优化中间体的结合性能来提高电催化活性和产物的选择性。然而，对于CO2RR中的应变效应，目前还缺乏可靠的合成策略和系统的了解。
近日，江南大学朱罕报道了开发了一种用于测定双金属MNi合金（M=Pd、Ag和Au）的晶格应变的应变松弛策略，该合金表现出优异的CO2RR 为CO的电催化性能，包括高CO法拉第效率达96.6%、高稳定性和良好的抗CO中毒性能。
文章要点
1）分子动力学模拟(MD)预测应变PdNi合金(s-PdNi)的弛豫与合成温度有关，高温激活能驱动多个金属原子的完全混合，决定晶格应变的规律。这些计算启发研究人员在碳壳的受限空间内合成应变MNi合金(M=Pd，Ag和Au)。密度泛函理论(DFT)表明，晶格应变对sPdNi合金的*COOH生成自由能和*CO脱附自由能起着重要的调节作用。
2）用所制备的s-PdNi/CNFs-1000正极组装的Zn-CO2电池表现出更出色的性能，具有优异的CO选择性和耐久性。电化学性能通过优化*COOH和*CO中间体在s-PdNi合金表面的结合能，建立了应变弛豫有效提高CO2RR活性和选择性的关系，原位光谱研究证实了这一关系。
该方法为催化剂设计提供了一条很有前途的途径，能够独立优化反应中间体的生成能，同时提高催化活性和选择性。
参考文献
Jican Hao, et al, Strain Relaxation in Metal Alloy Catalysts Steers the Product Selectivity of Electrocatalytic CO2 Reduction, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c11145
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11145
