催化脱氢技术是实现碳中性的关键技术之一,可在液体有机物中实现可逆储氢。然而,在温和的温度下,无氧化剂或无碱的催化脱氢仍然是一个挑战。
近日,郑州大学聂仁峰,美国能源部Ames实验室Long Qi报道了展示了一种无金属碳催化剂,氮-组装碳(NCs),即使在常温下也能用于N-杂环的无受体脱氢,表现出比过渡金属催化剂更高的活性。
文章要点
1)机理研究表明,NCs的催化活性是由于碳化过程中前驱体组装形成的独特的紧密排列的石墨氮(CGNs)所致。CGN中心催化N-杂环上C-─H键的活化,在催化剂表面形成不稳定的C-─H键。随后,这种表面氢的简单重组以解吸H2,使得NCs可以在没有任何H受体的情况下工作。
2)通过各种N-杂环的反向转移加氢反应,这些不含贵金属的NC催化剂在完成储氢循环方面显示出巨大的潜力。
参考文献
Haitao Hu, et al, Metal-free carbocatalyst for room temperature acceptorless dehydrogenation of N-heterocycles, Sci. Adv., 2022
DOI: 10.1126/sciadv.abl9478
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abl9478