ACS Catal:Cu-MOR的骨架结构对甲烷氧化制甲醇的影响
纳米技术 纳米 2022-01-31

为了控制Cu-MOR在CH4选择性氧化反应中的催化活性,有鉴于此,奥斯陆大学Sebastian Prodinger等报道对分子筛的本征参数进行深入研究。

通过设计合成过程,实现了将Al原子可控的分别在分子筛的8元环、12元环附近的骨架上修饰的比例,通过不同的含Al原料分子能够控制Si的溶解和分子筛的形成过程,通过晶化时间和形貌变化的区别验证。

本文要点:

(1)

通过立体探针分子,多种表征技术(1H NMR、红外、程序升温脱附等)解释了分子筛骨架中Al的分布变化。将合成的分子筛使用Cu交换,发现能够导致Cu-MOR在分步活化甲烷反应中起到不同活性。

(2) 

当分子筛的Cu交换程度适中,分布在12元环上的酸位点更容易接触到反应过程,因此实现了更高的MeOH产率。通过XAS光谱表征,验证发现了与能够抑制还原的骨架有关的Cu2+物种在CH4选择性氧化中作为催化活性位点。

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参考文献

Sebastian Prodinger*, Karoline Kvande, Bjørnar Arstad, Elisa Borfecchia, Pablo Beato, and Stian Svelle,Synthesis–Structure–Activity Relationship in Cu-MOR for Partial Methane Oxidation: Al Siting via Inorganic Structure-Directing Agents, ACS Catal. 2022, 12, 2166–2177

DOI: 10.1021/acscatal.1c05091

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05091


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