贵金属在催化电化学反应中具有不可替代的作用。然而,过高的过电位和较差的长期稳定性仍然使得它们在许多反应(如析氧/氧还原)中无法应用。由于天然丰度低,提高其整体电催化性能(活性、选择性和稳定性)至关重要。
近日,新加坡南洋理工大学刘彬教授,美国田纳西大学Tianyu Zhang报道了在常压下,通过球磨来控制负载Pd纳米颗粒的部分氧化TiC的强金属-载体相互作用(SMSI)的程度。
文章要点
1)通过改变球磨时间,实现了包覆层厚度的精确控制,促进了质量和电子的传递。而SMSI通过给电子的方式改变了表面Pd纳米粒子的价态结构,使其由还原的Ti转变为Pd,从而削弱了含氧吸附物的吸附。
2)为了验证该结构在改善整体电催化性能方面的良好作用,研究了其在改善双电子转移(2e−)氧还原反应(ORR)电合成过氧化氢(H2O2)的过电位大、选择性较低、耐久性差的问题。结果显示,球磨6 h的Pd/TiC催化剂上用于ORR对H2O2具有较高的选择性,在0.1-0.7 V的电位窗口内, H2O2的选择性平均值大于90%,并大大提高了催化剂的耐久性。
3)这种机械球磨产生的SMSI也被推广到其他贵金属体系,为大规模生产高稳定性和可调节的电催化剂开发提供了一种有效的途径。
参考文献
Junming Zhang, et al, Strong Metal−Support Interaction Boosts Activity, Selectivity, and Stability in Electrosynthesis of H2O2, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c12157
https://doi.org/10.1021/jacs.1c12157