铱(Ir)基电催化剂被广泛用作酸性析氧反应（OERs）的基准催化剂。然而，由于难以识别活性物种和不利的结构，进一步提高它们的催化活性仍然具有挑战性。

近日，复旦大学赵东元院士，墨尔本大学Dan Li，莫纳什大学Aibing Yu报道了利用基于嵌段共聚物稳定的端合层状胶束的纳米受限自组装策略，合成了一系列具有高度有序层间通道(∼20 nm)、高比表面积(146 m² g⁻¹)和均匀分布的Ir-IrO_x纳米粒子(∼2 nm)的2D Ir基催化剂。

文章要点

1）研究人员通过高分辨像差校正的大角度环状暗场扫描电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、电子顺磁共振(EPR)、X射线吸收精细结构(EXAFS)和X射线吸收近边结构(XANES)测量解析了Ir-IrO_x/C催化剂中Ir物种的原子和电子结构。

2）得益于Ir物种的良好价态、丰富的亲电氧物种(O^(II-δ)−)和良好的介孔结构，所制备的层状Ir-IrO_x/C催化剂在0.5 M H₂SO₄中的电流密度为10 mA cm⁻²_geo时的过电位低至198 mV。

3）研究人员结合密度泛函理论（DFT）计算发现，混合价态含氧中间体(*OH和*OH)吸附自由能的有效平衡、富含亲电氧种(O^(II-δ)−)和良好的介孔结构是Ir-IrO_x/C具有较高电催化OER活性的关键因素。

这一策略为设计高性能的2D有序介孔电催化剂开辟了一条途径，即通过纳米限制的自组装策略用于水氧化和其他方面。

参考文献

Lianhai Zu, et al, Self-Assembly of Ir-Based Nanosheets with Ordered Interlayer Space for Enhanced Electrocatalytic Water Oxidation, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c11241

https://doi.org/10.1021/jacs.1c11241