Angew:HZSM-5分子筛CH3Cl和CO偶联实现高芳烃选择性
纳米技术 纳米 2022-02-02

将甲烷转化为芳烃等高附加值化学品为发展可持续化学提供了可行的方案,但是转化为芳烃的反应面临产物选择性较低和催化剂稳定性较差的问题。

有鉴于此,大连化学物理研究所刘中民、朱文良、刘红超等首次报道在H-ZSM-5分子筛催化剂上,通过CH3Cl和CO的偶联反应,进行基于甲烷的催化转化,实现了特别高的芳烃选择性(82.2 %,其中BTX(苯-甲苯-二甲苯混合物)的选择性达到60 %。

本文要点:

(1)

这种改善的反应选择性同样能够在其他类型的分子筛中实现,尤其是在10元环拓扑结构分子筛。通过多种表征技术,发现由乙酰基和烯烃生成2,3-二甲基-2-环丙烯-1-酮(DMCPO)。通过同位素标记分析,发现CO分子能够插入DMCPO分子和芳烃的环中。

(2)

出了一种构建芳烃的新型机理,通过生成以上发现的中间体,显著的降低氢转移反应,导致显著提高产物中芳烃的选择性,导致烯烃的选择性降低。

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参考文献

Xudong Fang,Hongchao Liu,Zhiyang Chen,Zhaopeng Liu,Xiangnong Ding,Youming Ni,Wenliang Zhu,Zhongmin Liu,Highly Enhanced Aromatics Selectivity by Coupling of Chloromethane and Carbon Monoxide over H-ZSM-5, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202114953

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202114953


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