Pd是少数能够生成氢化物的金属，其催化活性与原子组成和晶格中H原子的空间分布有关。有鉴于此，威斯康星大学麦迪逊分校Manos Mavrikakis、乔治亚理工学院夏幼南等报道发展了一种简单方法能够将Pd纳米立方体通过在溶液相中较低浓度水合肼（9.2 mM）完全转化为PdH_0.706，氢化物表现了非常好的甲酸氧化活性。

本文要点：

（1）

在甲酸氧化反应中，系统性的表征了不同程度氢化的Pd催化剂的结构-催化活性关系。发现当Pd完全转化为PdH_0.706，在0.4 V的甲酸氧化反应催化活性提高了4倍。

（2）

机理研究。建立了Pd(100)上覆盖PdH(100)的模型，随后进行DFT计算，发现氢化的程度影响甲酸氧化反应的催化活性和反应选择性。这种对催化反应的影响是因为甲酸中间体（HCOO）和羰基中间体（COOH）的相对稳定性关系变化导致。

本文研究结果为相同的Pd基催化剂在不改变金属量的条件中用于各种不同催化反应提供了方法。

参考文献

Yifeng Shi, Roberto Schimmenti, Shangqian Zhu, Kartik Venkatraman, Ruhui Chen, Miaofang Chi, Minhua Shao, Manos Mavrikakis*, and Younan Xia*, Solution-Phase Synthesis of PdH_0.706 Nanocubes with Enhanced Stability and Activity toward Formic Acid Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c10199

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c10199