硅（Si）材料具有理论容量高、工作电压合适、储量丰富等优点，被认为是一种很有前途的锂离子电池负极材料。然而，过大的体积膨胀和较低的电子电导率阻碍了Si负极的商业化。

近日，山东大学冯金奎报道了开发了一种一步真空辅助活性碳涂层技术，可控制地制备用于高性能LIBs的均匀氮掺杂碳纳米片骨架包覆的微米级纳米多孔硅（NPSi@NCNFs）。

文章要点

1）这是通过商业大宗前体的固相反应和随后在真空条件下蒸发Mg₃N₂副产品来实现。这样的设计具有多个优点：i）Si的产生与碳涂层过程同步产生，随后在高温下蒸发Mg₃N₂副产物，而不需要中间冷却过程。因此，更经济，更适合大规模制造；ii）在这一过程中，不使用有毒化学品，具有环保性；iii）采用C₃N₄作为碳源和氮源，避免了有害气体的排放，减轻了温室效应，使Si负极的构建对环境友好。

2）通过改变合成条件，可以很容易地调节Si的孔隙率、石墨化度、碳壳的C和N含量。可控碳层可提高电子传导性以加速离子转移，并可用作保护层以抑制体积膨胀和稳定SEI。适当的孔隙率可以缓解Li合金化/脱合金化过程中的体积变化，抑制粉化。

3）优化的NPSi@NCNFs负极具有稳定的循环性能，在5 A g⁻¹时，容量保持率可达95.68%，循环最高可达4000次。研究人员通过动力学测试证实了电容电池模型的储锂机理。

4）在此基础上，将NPSi@NCNFs与MXene复合，制备了柔性2D/3D结构的锂金属负极。亲锂的MXene@NPSi@NCNFs可以使锂的形核和生长均匀化，但存在缓冲体积的变化，这从NPSi@NCNFs沉积锂金属的形态演化中得到了证明。结果表明，锂金属负极在碳酸盐基电解液中的循环寿命可达2000 h。通过用LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂和LiNi_0.5Mn_1.5O₄组装全电池，研究人员探索了NPSi@NCNFs和MXene@NPSi@NCNFs的应用潜力。

本工作为先进储能合金基材料的合理设计提供了一种方法。

参考文献

Yongling An, et al, One-Step, Vacuum-Assisted Construction of Micrometer-Sized Nanoporous Silicon Confined by Uniform Two-Dimensional N‑Doped Carbon toward Advanced Li Ion and MXene-Based Li Metal Batteries, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c11098

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11098