电化学CO2还原是消除CO2实现碳化学循环闭环的具有前景的方法,在CO2还原的各种产物中,在较高的电流密度条件制备乙烯、乙醇等多碳产物具有较高的价值和意义。但是目前CO还原制备C2产物的选择性和反应产率都难以满足要求,因为C-C偶联反应的动力学非常缓慢、热力学非常困难。人们目前研究和发展了电、热作用促进C-C偶联反应,能够调节反应的热力学和动力学能垒。提高电催化反应过电势或者增加电解液中的离子浓度都可以改善C-C偶联反应选择性,但是这种过程在促进C-C偶联的同时引起更强的副反应(比如HER)。
有鉴于此,慕尼黑大学Stefan A. Maier、中南大学刘敏等报道一种普适性的方法改善电催化剂,能够同时增强局部电场和温度,因此显著改善电催化反应的协同电-热效应,在电催化CO2还原选择性生成C2产物中得到了创记录的催化活性和选择性。
本文要点:
Baopeng Yang, Kang Liu, HuangJingWei Li, Changxu Liu, Junwei Fu, Hongmei Li, Jianan Erick Huang, Pengfei Ou, Tartela Alkayyali, Chao Cai, Yuxia Duan, Hui Liu, Pengda An, Ning Zhang, Wenzhang Li, Xiaoqing Qiu, Chuankun Jia, Junhua Hu, Liyuan Chai, Zhang Lin, Yongli Gao, Masahiro Miyauchi, Emiliano Cortés, Stefan A. Maier*, and Min Liu*, Accelerating CO2 Electroreduction to Multicarbon Products via Synergistic Electric–Thermal Field on Copper Nanoneedles, J. Am. Chem. Soc. 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c11253
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11253