电化学CO2还原制碳基燃料和化学品在缓解当前环境问题方面具有巨大的潜力。然而,低过电位、高产品选择性的活性电催化剂的设计面临着巨大的挑战。
近日,中科大Wei Chen报道了通过对活性炭黑的约束,研制了一种氮(N)和磷(P)调节的高分散的铁活性中心组成的单原子催化剂。
文章要点
1)在H型反应器中,Fe-N/P-C催化剂在0.34 V的低过电位下表现出较好的催化性能和98%的法拉第效率,在−0.40−0.70V的宽电位范围内保持了>90%的CO FE。此外,经过长期的电化学测试,Fe单原子催化剂仍然表现出令人印象深刻的催化活性和能源效率。
2)更重要的是,通过实验和理论计算,研究人员证明了N和P共配位的Fe活性中心的构型促进了CO2分子及其中间体的吸附和脱附,由于促进了传质和更多的活性中心暴露,这有助于提高CO2RR的性能。
总之,Fe单原子催化剂的P原子调谐策略为设计具有令人印象深刻的催化活性的杂原子配位单原子催化剂提供了新的机会,具有广阔的能量转换应用前景。
参考文献
Ke Li, et al, Atomic Tuning of Single-Atom Fe−N−C Catalysts with Phosphorus for Robust Electrochemical CO2 Reduction, Nano Lett., 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04382
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04382