发展低价格、环境友好的高活性丙烷脱氢催化剂具有非常高的难度。

有鉴于此，南京师范大学李亚飞、南京工业大学戴翼虎、中国科学技术大学吴宇恩等报道通过设计合成，将Co单原子限域修饰在超薄SiO₂纳米片之间，SiO₂纳米片之间形成非常短的三维通道。通过自组装SiO₂@聚合物复合材料通过碳的气化过程得到这种短程三维通道，并且构建了限域在其中的单原子Co位点。

本文要点：

（1）

在碳的气化过程中生成较高浓度的氧缺陷，这种氧缺陷能够稳定单原子Co₁位点，因此得到抗烧结Co SAs(单原子)/SiO₂催化剂。表征发现催化剂的Co位点呈现配位不饱和状态的Co-O₃，催化剂实现了优异的丙烷脱氢反应催化活性，选择性达到95 %，TOF达到196 h^-1，性能比市售Co SAs/SiO₂的性能（83 %的转化率，TOF 49 h^-1）更好，比Co NPs/SiO₂纳米片的性能更好（87 %的转化率，TOF 13 h^-1），比大多数非贵金属催化剂的性能更好。

（2）

Co SAs/SiO₂纳米片催化剂展示了长期催化稳定性，在24 h连续催化反应过程后没有发生催化活性衰减。通过理论计算和实验分析，发现这种Co-O₃配位不饱和结构位点能够选择性的活化第一个、第二个C-H化学键，同时在丙烷脱氢反应过程中避免进一步分解C-H键。

本文的研究为设计高性能单原子丙烷脱氢催化剂提供机会。

参考文献

Wenyu Wang, Yue Wu, Tianyang Liu, Yafei Zhao, Yunteng Qu, Ruoou Yang, Zhenggang Xue,Zhiyuan Wang, Fangyao Zhou, Jiangping Long, Zhengkun Yang, Xiao Han, Yue Lin, Min Chen,Lirong Zheng, Huang Zhou, Xingen Lin, Feng Wu, Huijuan Wang, Yanhui Yang, Yafei Li,* Yihu Dai,*and Yuen Wu*, Single Co Sites in Ordered SiO₂ Channels for Boosting Nonoxidative Propane Dehydrogenation, ACS Catal. 2022, 12, 2632−2638

DOI: 10.1021/acscatal.1c05921

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05921