由于电子传递能力不足和缓慢的C−C偶联动力学，光催化二氧化碳（CO₂）转化为高附加值的C₂产品是一项极具挑战性的任务。光催化剂中的工程催化界面为调控光生载流子和创造多个催化位点以促进CO₂还原生成C₂产物提供了一条很有前途的途径。

近日，杭州师范大学Youju Huang，化学与精细化工广东省实验室Shoujie Liu，浙江理工大学Benxia Li报道了一种构建多组份光催化剂的界面工程策略，以提高催化剂用于CO₂还原为C₂产物的反应活性和选择性，即利用异质界面强化电荷分离和多活性中心稳定中间体的优势。

文章要点

1）采用浸渍-热解法制备了Cu^δ+/CeO₂-TiO₂光催化剂，原子分散的Cu^δ+中心固定在CeO₂-TiO₂异质结上。Cu^δ+/CeO₂-TiO₂光催化剂提高了光生电子和空穴的分离效率，并为H₂O₂辅助CO₂还原提供了有效的活性中心。

2）Cu^δ+/CeO₂-TiO₂光催化剂在模拟太阳光下表现出优异的CO₂转化为C₂H₄的性能。C₂H₄生成活性和选择性分别达到4.51 μmol⁻¹ g_cat⁻¹ h⁻¹和47.5%，分别是Cu^δ+/TiO₂光催化剂的2.36倍和1.32倍。在电子利用率方面，C₂H₄选择性为73.9%。此外，Cu^δ+/CeO₂-TiO₂光催化剂在太阳能驱动的CO₂还原反应中产生了明显的C₂H₄、CH₄和CO。

3）一系列对照实验表明，Cu^δ+位点在C₂H₄的形成中起着关键作用，而CeO₂-TiO₂异质界面由于更有效的电子传递以及Cu-Ce双活性位的协同作用，进一步促进了C₂H₄的生成。在原位表征和理论计算的基础上，提出了Cu^δ+/CeO₂-TiO₂光催化剂上CO₂还原生成C₂H₄的可能途径，其中Cu-Ce双催化中心有利于*CO中间体的稳定，降低了*CO生成的限速能垒，从而大大促进了CO₂光催化转化为C₂H₄。

本研究论证了多组分光催化剂的合理结构以及多个活性中心对提高CO₂还原性能的协同效应。

参考文献

Ting Wang, et al, Engineering Catalytic Interfaces in Cu^δ+/CeO₂‑TiO₂ Photocatalysts for Synergistically Boosting CO₂ Reduction to Ethylene, ACS Nano, 2022

DOI：10.1021/acsnano.1c08505

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08505