具有室温高离子电导率的固态电解质是开发高安全性、高比能固态电池体系的关键材料。然而，目前可用作超离子导体的晶体结构的数量仍然有限。近日，日本东京理工大学的Ryoji Kanno等报道了一种具备超高离子传导能力的新型Li₂SiS₃型晶体结构，该晶型的固态电解质有望帮助固态锂金属电池实现新的突破。

本文要点

1） 该工作报道的n-Li₂SiS₃固态电解质具有四方晶体对称性，由孤立的共边四面体二聚体组成的新的三维框架结构。该材料在298 K下表现出高达2.4mS/cm的离子电导率，这比之前文献报道的正交多晶型Li₂SiS₃（e-Li₂SiS₃）高出了三个数量级。

2） 研究人员利用价键位点能（BVSE）方法对n-Li₂SiS₃材料的离子传输机制进行了研究。锂离子在n-Li₂SiS₃中的分裂位置可能是由SiS4四面体在低温下从无限角共享链重排到边缘共享二聚体引起的。与e-Li₂SiS₃相比，n-Li₂SiS₃中部分占据的间隙Li1锂离子和附近的Li2离子允许通过边缘共享的LiS4四面体以二维迁移路径协同扩散。

参考文献

Wenze Huang, Naoki Matsui, Satoshi Hori, Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, Masao Yonemura, Takashi Saito, Takashi Kamiyama, Yuki Sasaki, Yongsub Yoon, Saheum Kim, and Ryoji Kanno， Anomalously High Ionic Conductivity of Li2SiS3-Type Conductors， J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c13178